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EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

來(lái)源:光焱科技股份有限公司   2024年12月25日 17:38  

前言
本研究深入探討了 PEDOT:PSS 作為電洞傳輸層時(shí),與鈣鈦礦活性層之間的化學(xué)反應(yīng)如何導(dǎo)致器件性能損失,并提出了一種新的碘還原劑策略來(lái)解決這個(gè)問(wèn)題。

通過(guò)添加碘還原劑 (BHC) 到鉛錫混合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中,實(shí)現(xiàn)了23.2%的突破性功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE),這也是鉛錫鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的高效率之一。

該研究發(fā)現(xiàn),添加硫氰酸鹽雖然可以提高器件效率,但在潮濕環(huán)境下會(huì)形成有毒的CN基,加速器件老化。

本研究揭示了在環(huán)境條件下運(yùn)行時(shí),控制碘含量是提高鉛錫鈣鈦礦器件效率和穩(wěn)定性的關(guān)鍵。


研究團(tuán)隊(duì):

本研究由英國(guó)薩里大學(xué)、倫敦帝國(guó)理工學(xué)院、中國(guó)四川大學(xué)、美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室等多個(gè)機(jī)構(gòu)的科研人員合作完成。主要作者包括:

第一作者:

·        W. Hashini K. Perera 薩里大學(xué)

  • Thomas Webb 倫敦帝國(guó)理工學(xué)院

通訊作者:

  • K. D. G. Imalka Jayawardena 薩里大學(xué)

  • Saif A. Haque 倫敦帝國(guó)理工學(xué)院

  • S. Ravi P. Silva 薩里大學(xué)

共同協(xié)力作者:

·        趙德威老師Yuliang XuDewei ZhaoJingwei Zhu 四川大學(xué)

·        Yundong ZhouGustavo F. TrindadeYunlong Zhao 國(guó)家物理實(shí)驗(yàn)室 (NPL)

·        Mateus G. MasteghinWei ZhangSteven J. Hinder 薩里大學(xué)高等技術(shù)研究院

·        Linjie DaiSamuel D. StranksSanjayan Sathasivam 劍橋大學(xué)

·        Steven P. Harvey 美國(guó)國(guó)家可再生能源實(shí)驗(yàn)室 (NREL)

·        Sandra Jenatsch  Fluxim 股份公司

·        Thomas J. Macdonald 倫敦帝國(guó)理工學(xué)院化學(xué)系


研究背景:

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池 (PSCs) 因其高效率、低成本等優(yōu)點(diǎn),近年來(lái)備受關(guān)注。然而,器件穩(wěn)定性仍然是制約其商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。

傳統(tǒng)的鉛基鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效率已經(jīng)突破26.7%,而窄帶隙的鉛錫混合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效率也達(dá)到23.6%,對(duì)于實(shí)現(xiàn)更高效率的全鈣鈦礦疊層電池至關(guān)重要。

為了提高器件效率和穩(wěn)定性,研究者通常在鈣鈦礦吸光層中添加硫氰酸鹽。雖然硫氰酸鹽有助于提升惰性環(huán)境下的器件穩(wěn)定性,但在環(huán)境條件下,特別是高濕度環(huán)境下,這些器件仍然容易PEDOT:PSS 是一種常用的電洞傳輸材料,但它在與鈣鈦礦材料接觸時(shí)會(huì)發(fā)生不利的化學(xué)反應(yīng),導(dǎo)致器件性能損失。

因此,深入理解 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦材料的界面反應(yīng)機(jī)制,并找到有效抑制界面反應(yīng)的策略,對(duì)于開發(fā)高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池具有重要意義。


解決方案:

本研究針對(duì)上述問(wèn)題,提出以下解決方案:

  • 通過(guò)一系列化學(xué)、電子和計(jì)算方法,深入研究了 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面反應(yīng)的根源,以及硫氰酸鹽添加劑在器件性能和穩(wěn)定性中的作用。

  • 研究發(fā)現(xiàn),鈣鈦礦活性層中的有機(jī)胺會(huì)擴(kuò)散到 PEDOT:PSS 層中,導(dǎo)致 PEDOT:PSS 脫摻雜,并產(chǎn)生腐蝕性碘和三碘化物 (I3-),進(jìn)而影響器件性能和穩(wěn)定性。

  • 硫氰酸鹽添加劑可以有效抑制胺擴(kuò)散,減少 PEDOT:PSS 界面脫摻雜程度,并清除腐蝕性碘。然而,在高濕度條件下,硫氰酸鹽會(huì)形成氰,加速鈣鈦礦降解。

  • 基于以上發(fā)現(xiàn),本研究提出在鈣鈦礦吸光層中加入碘還原劑,以抑制氰的形成,從而提高器件效率和穩(wěn)定性。


實(shí)驗(yàn)過(guò)程與步驟:


                                              EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

本研究采用了以下實(shí)驗(yàn)步驟來(lái)驗(yàn)證提出的解決方案:

  • 器件制備: 研究人員制備了基于反向 p-i-n 結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池,器件結(jié)構(gòu)為 ITO/PEDOT:PSS/鈣鈦礦/C60/BCP/Ag,并以 ITO/PTAA/鈣鈦礦/C60/BCP/Ag 作為參考器件。 為了排除錫前驅(qū)體成分變化、相分離和不穩(wěn)定性等復(fù)雜因素,研究首先采用甲基銨碘化鉛 (MAPI) 作為吸光層材料。

  • 添加劑引入:      PEDOT:PSS 基礎(chǔ)上,研究人員分別添加了硫氰酸鉛 (Pb(SCN)2) 或硫氰酸胍 (GASCN),并優(yōu)化了添加劑濃度。

  • 碘還原劑引入: 在鉛錫混合鈣鈦礦器件中,研究人員在 Pb-Sn 前驅(qū)體溶液中加入了碘還原劑BnCl

  • 穩(wěn)定性測(cè)試: 為了評(píng)估不同器件結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,研究人員在 ISOS-D-1 (黑暗,65% 相對(duì)濕度) ISOS-D-1I (黑暗,氮?dú)猸h(huán)境) 測(cè)試條件下進(jìn)行了測(cè)試。

  • 界面反應(yīng)機(jī)制研究: 為了深入了解      PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制,研究人員采用了一系列表征手段,包括吸收光譜、質(zhì)譜、X 射線光電子能譜、掠入射 X 射線衍射、飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜等。

  • 理論計(jì)算: 研究人員利用密度泛函理論 (DFT) 計(jì)算了相關(guān)化學(xué)反應(yīng)的熱力學(xué)參數(shù),以深入理解實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。


研究成果表征:

本研究利用多種表征手段來(lái)探究 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學(xué)反應(yīng)以及碘還原劑對(duì)器件性能的影響。

A. 電流-電壓特性 (J-V) 和太陽(yáng)光模擬器:

研究人員首先利用光焱科技SS-X AM1.5G 標(biāo)準(zhǔn)光譜太陽(yáng)光模擬器和電流-電壓 (J-V) 測(cè)量系統(tǒng)評(píng)估了不同器件結(jié)構(gòu)的光伏性能,重點(diǎn)關(guān)注開路電壓 (Voc)、短路電流密度 (Jsc)、填充因子 (FF) 和功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE) 等關(guān)鍵參數(shù)。

EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

  • 如圖 2c 2d 所示,基于 PTAA 的器件實(shí)現(xiàn)了 19% PCE,而基于      PEDOT:PSS 的器件 PCE 較低,僅為 11.4% 這表明 PEDOT:PSS 界面存在較高的復(fù)合損耗,導(dǎo)致器件性能下降。

  • 通過(guò)在      PEDOT:PSS 器件中添加硫氰酸鹽,可以顯著提高 PCE,所有器件參數(shù)均有所改善。

  • 在鉛錫混合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中,添加 BHC 后器件的 PCE 21.86% 提升至 23.18%Jsc 達(dá)到 31.84 mA cm-2Voc 0.875 VFF 83.23% ( 5a 和表 2)

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EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

  • 穩(wěn)態(tài)效率測(cè)量結(jié)果顯示,BHC 器件的穩(wěn)態(tài)輸出功率更高,達(dá)到 22.87%,而對(duì)照器件僅為 21.64% ( 5b)

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  • J-V 曲線測(cè)量表明,BHC 器件的暗飽和電流密度 (J0) 降低,表明漏電流減少,電荷轉(zhuǎn)移勢(shì)壘更小 ( 5d)
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視頻中使用到光焱科技SS-X AM1.5G 標(biāo)準(zhǔn)光譜太陽(yáng)光模擬器進(jìn)行檢測(cè)


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B. 外量子效率 (EQE) QE-R PV/太陽(yáng)能電池量子效率光學(xué)儀

外量子效率 (EQE) 測(cè)量是評(píng)估太陽(yáng)能電池在不同波長(zhǎng)光照下產(chǎn)生電荷載流子效率的重要手段。 研究人員利用量子效率測(cè)量?jī)x獲得了不同器件結(jié)構(gòu)的 EQE 光譜,并通過(guò)積分 EQE 光譜計(jì)算了與 Jsc 相對(duì)應(yīng)的積分電流密度 (JEQE)
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  • 如圖 2d 所示,PEDOT:PSS      器件在整個(gè)吸收范圍內(nèi)的光電流損失較大,這進(jìn)一步證實(shí)了 PEDOT:PSS 界面存在較高的復(fù)合損耗。

  • 添加硫氰酸鹽后,PEDOT:PSS      器件的 EQE 光譜和 JEQE 均有顯著提升,表明硫氰酸鹽可以有效抑制界面復(fù)合損耗。

    EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

  • 在鉛錫混合鈣鈦礦器件中,添加 BHC 后,器件在 415-600 nm 波長(zhǎng)范圍內(nèi)的 EQE 響應(yīng)顯著增強(qiáng),JEQE 30.98 mA cm-2 提升至 31.56 mA cm-2,與 J-V 測(cè)量結(jié)果一致 ( 5c)

C. 其他表征:

除了 J-V EQE 測(cè)量之外,本研究還采用了以下表征手段來(lái)探究器件性能提升的機(jī)制:

  • 瞬態(tài)吸收光譜 (TAS):研究人員利用 TAS 測(cè)量了不同器件結(jié)構(gòu)的載流子動(dòng)力學(xué),發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以降低 PEDOT:PSS/MAPI 界面的陷阱態(tài)密度,從而抑制非輻射復(fù)合損耗 ( S5)

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  • 瞬態(tài)光電流測(cè)量 (TPC)      和強(qiáng)度調(diào)制光電流譜 (IMPS)TPC IMPS 測(cè)量結(jié)果表明,添加硫氰酸鹽可以改善 PEDOT:PSS 器件的電荷提取效率,并抑制離子遷移 ( S6)
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  • 電化學(xué)阻抗譜 (EIS)EIS 測(cè)量結(jié)果顯示,添加 BHC 后鉛錫混合鈣鈦礦器件的復(fù)合電阻增加,表明 BHC 可以有效抑制非輻射復(fù)合 ( 5e)

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  • X 射線光電子能譜 (XPS)XPS 測(cè)量結(jié)果表明,在沒有添加硫氰酸鹽的情況下,PEDOT:PSS/MAPI 界面會(huì)形成金屬鉛 (Pb0),這表明吸光層中的碘離子 (I-) 發(fā)生了損失 ( S11 S12) EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

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  • 飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜      (ToF-SIMS)ToF-SIMS 測(cè)量結(jié)果證實(shí)了有機(jī)胺會(huì)擴(kuò)散到 PEDOT:PSS 層中,而添加硫氰酸鹽可以抑制胺擴(kuò)散 ( 3g-i)

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  • 密度泛函理論 (DFT)      計(jì)算:DFT 計(jì)算結(jié)果表明,有機(jī)胺與 PSS 之間的反應(yīng)是熱力學(xué)有利的,這解釋了 PEDOT:PSS 脫摻雜的現(xiàn)象 ( 4c)
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  • 掠入射廣角X射線散射      (GIWAXS) GIWAXS 是一種用于表征薄膜材料晶體結(jié)構(gòu)和取向的技術(shù)。 研究人員利用 GIWAXS 分析了不同器件結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦薄膜的晶體結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以促進(jìn)鈣鈦礦晶粒的生長(zhǎng),從而提高器件性能 ( S22)
         EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

         
    GIWAXS 數(shù)據(jù)分析顯示,在沒有添加硫氰酸鹽的情況下,PEDOT:PSS/MAPI      界面處 PbI2 的濃度較高 ( 3f) 這表明,有機(jī)胺會(huì)與 PSS 反應(yīng),導(dǎo)致 PbI2 在界面處積累。
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  • 掃描電子顯微鏡 (SEM) SEM 是一種用于觀察材料表面形貌的技術(shù)。 研究人員利用 SEM 觀察了不同器件結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦薄膜的微觀結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以改善鈣鈦礦薄膜的形貌,減少缺陷,從而提高器件性能 ( S9)

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  • 核磁共振 (NMR) NMR 是一種用于分析分子結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的技術(shù)。 研究人員利用 NMR 分析了硫氰酸鹽與碘反應(yīng)的產(chǎn)物,發(fā)現(xiàn)硫氰酸鹽在潮濕環(huán)境下會(huì)形成CN基,這解釋了硫氰酸鹽添加劑在潮濕環(huán)境下會(huì)加速器件老化的現(xiàn)象 ( S41)

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研究成果:
EES:氰基管理實(shí)現(xiàn)23.2%效率的低帶隙PSCs

本研究的主要成果可以概括如下:

  • 揭示了      PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學(xué)反應(yīng)機(jī)制。 研究發(fā)現(xiàn),有機(jī)胺會(huì)擴(kuò)散到 PEDOT:PSS 層中,導(dǎo)致 PEDOT:PSS 脫摻雜,并產(chǎn)生腐蝕性碘和三碘化物 (I3-),進(jìn)而影響器件性能和穩(wěn)定性。

  • 闡明了硫氰酸鹽添加劑的作用機(jī)制。 硫氰酸鹽可以有效抑制胺擴(kuò)散,減少 PEDOT:PSS 界面脫摻雜程度,并清除腐蝕性碘。 然而,在高濕度條件下,硫氰酸鹽會(huì)形成氰,加速鈣鈦礦降解。

  • 提出了一種新的碘還原劑策略。 通過(guò)在鉛錫混合鈣鈦礦吸光層中加入碘還原劑 BHC,可以抑制氰的形成,從而提高器件效率和穩(wěn)定性。

這篇論文的研究結(jié)果表明,透過(guò)在 Pb–Sn 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中加入苯甲酰肼鹽酸鹽 (BHC) 作為碘還原劑,可以有效提升器件的效率和穩(wěn)定性。

添加 BHC 后,器件的最高光電轉(zhuǎn)換效率 (PCE) 達(dá)到 23.18%,穩(wěn)態(tài)效率達(dá)到 22.87%,相較于未添加 BHC 的對(duì)照組器件分別提升了 1.32% 1.23%

這歸因于 BHC 可以將碘 (I2) 還原為碘離子 (I-) 從而減少載流子復(fù)合,提升器件效能1 此外,添加 BHC 后,器件的 T80 壽命 (即效率衰減至初始值的 80% 所需時(shí)間) 也提升了約 66%,達(dá)到 83 小時(shí)

這證明了使用 BHC 作為碘還原劑,可以有效提升 Pb–Sn 混合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

研究中還發(fā)現(xiàn),硫氰酸鹽添加劑雖然可以透過(guò)降低 PEDOT:PSS 的去摻雜現(xiàn)象來(lái)提升器件效能, 但在潮濕環(huán)境下會(huì)水解產(chǎn)生腐蝕性CN基,加速器件衰減

因此,使用 BHC 作為碘還原劑, 可以有效避免硫氰酸鹽添加劑帶來(lái)的穩(wěn)定性問(wèn)題, Pb–Sn 混合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的發(fā)展提供了一種新的策略。



文獻(xiàn)參考自Energy & Environmental Science_DOI: 10.1039/D4EE03001J

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