HA- PBA苯硼酸修飾的透明質酸和多酚單寧酸(TA)構建雙刺激響應動態可注射水凝膠

以苯硼酸修飾的透明質酸（HA-PBA）、植物源多酚單寧酸（Tannic Acid, TA）和硝酸銀形成的水凝膠通過一系列復雜的化學和物理相互作用實現凝膠化。這種水凝膠的形成依賴于幾個關鍵步驟和相互作用：

1. HA-PBA 和多酚單寧酸(TA)的相互作用

多酚與苯硼酸的結合：TA含有豐富的酚羥基，能夠與PBA的硼酸基團通過形成穩定的硼酸酚酯鍵相互作用。這種相互作用促進了HA-PBA和TA之間的交聯，有助于形成網絡結構，是水凝膠形成的基礎。

氫鍵作用：HA-PBA和TA之間還可以通過氫鍵作用進一步穩定交聯網絡。HA的多糖結構中含有多個羥基，可以與TA中的酚羥基通過氫鍵結合。

2. 硝酸銀的加入

與TA的絡合作用：硝酸銀可以與TA中的酚羥基形成穩定的銀-酚絡合物。這種絡合物進一步增強了水凝膠的結構穩定性，并賦予了水凝膠抗菌性能。

離子交叉鏈接：硝酸銀中的銀離子還可以與HA-PBA-TA網絡中的負電荷群體（如HA中的羧基）進行離子交叉鏈接，進一步穩定凝膠結構。

3. pH 和 ROS 響應性

pH敏感性：PBA與酚羥基的相互作用是pH敏感的，低pH環境促進硼酸酚酯鍵的形成，有助于水凝膠的凝結；而高pH環境下，這些鍵可能斷裂，導致水凝膠結構松弛或藥物釋放。

ROS敏感性：TA和PBA可能對ROS具有一定的敏感性，ROS的存在可能導致水凝膠中特定化學鍵的斷裂，進而影響水凝膠的物理性質和促進藥物的釋放。

4. 水凝膠的形成機制

在適當的條件下，HA-PBA、TA和硝酸銀通過上述相互作用形成了一個三維交聯的網絡結構，這個結構在宏觀上呈現為一種凝膠狀物質。這種水凝膠能夠在注射到體內后，根據局部環境的pH和ROS水平變化，適應性地調整其物理狀態或釋放載荷，如藥物分子。

通過精確調控這些組分的比例和反應條件，可以獲得具有特定物理性質、響應性能和生物功能的水凝膠系統，為藥物遞送、組織工程和傷口治療等領域提供高度定制的解決方案。

研究者以苯硼酸修飾的透明質酸(HA- PBA)和植物源多酚單寧酸(TA)為原料，建立了一種基于硼酸酯動態共價鍵的新型動態水凝膠。動態水凝膠在溫和的條件下迅速成膠，具有良好的粘彈性，具有良好的自愈性和剪切減薄能力。此外，同時利用TA作為還原劑來綠色合成納米銀(AgNP)，激發了制備具有強廣譜抗菌活性的TA還原AgNP雜化動態水凝膠的靈感。動態水凝膠也可用于負載蛋白分子的pH-和活性氧(ROS)響應性釋放，在體外不顯示明顯的細胞毒性和溶血。總之，這種新型的細胞相容性、自愈性、雙刺激反應性、抗菌性、抗氧化性和可注射性水凝膠有望成為治療慢性傷口愈合的創面敷料。

Fig1 含銀納米顆粒(AgNP)的HA、PBA、TA動態水凝膠的制備工藝示意圖。(A) HA -PBA

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