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在變化的氣態(tài)反應(yīng)環(huán)境中直接測量原子尺度的三維形態(tài)變化！
大量研究表明，金屬納米粒子的催化活性與其三維結(jié)構(gòu)和原子表面結(jié)構(gòu)具有很大的相關(guān)性。對(duì)納米催化劑的性能進(jìn)行合理優(yōu)化設(shè)計(jì)在很大程度上取決于先進(jìn)的定量3D表征技術(shù)的可用性。電子斷層掃描目前能夠在原子分辨率下對(duì)納米結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行3D分析，但是所有這些測量大多是在室溫和超高真空中進(jìn)行的，這些條件與實(shí)際應(yīng)用相關(guān)性不大。靜態(tài)條件下測量的納米顆粒的3D結(jié)構(gòu)還不能夠*解釋其在變化的反應(yīng)環(huán)境中的結(jié)構(gòu)演化和結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)聯(lián)性。
金屬Pt是典型的氣相反應(yīng)的催化劑，這類反應(yīng)通常是在有氧氣或者氫氣存在的情況下發(fā)生。Pt的表面能通常是通過吸附氫氣和氧氣分子來改變，從而使得Pt單晶的某些晶面變得穩(wěn)定或者不穩(wěn)定，進(jìn)而影響其催化活性和催化行為。之前的研究已經(jīng)通過高分辨透射電鏡得到了Pt的二維平面結(jié)構(gòu)照片，但因?yàn)槿狈穸刃畔ⅲ@種二維平面照片還不足以去定量描述原子3D結(jié)構(gòu)，并且二維圖像均是在常溫和超高真空度下獲得的，但實(shí)際的反應(yīng)環(huán)境是復(fù)雜多變的，這根本沒辦法解釋實(shí)際變化的氣體壓力環(huán)境下的晶面結(jié)構(gòu)的演化。
近日，來自University of Antwerp的Thomas Altantzis等人聯(lián)合DENSsolutions的徐強(qiáng)博士等人在Nano Lett雜志上發(fā)表了題為“Three-Dimensional Quantification of the Facet Evolution of Pt Nanoparticles in a Variable Gaseous Environment”的文章。文中，作者利用HAADF-STEM結(jié)合DENSsolutions Climate S3+原位氣體加熱樣品臺(tái)，在300℃下，通過通入1 bar O2 (99.999%)和1 bar 5%H2/Ar氣體，來定量研究Pt在真實(shí)反應(yīng)溫度和氣體壓力環(huán)境下的3D結(jié)構(gòu)變化，并且在來回多次快速切換氧化性氣氛與還原性氣氛的情況下，穩(wěn)定迅速的記錄了Pt顆粒原子級(jí)分辨率晶面三維重構(gòu)的動(dòng)態(tài)過程，結(jié)果表明， 在H2環(huán)境中，觀察到顆粒的更多以{100}和{111}晶面表面形態(tài)存在。 在O2中，{100}和{111}面的百分比減少，更高指數(shù)的晶面顯著增加，導(dǎo)致Pt原子出現(xiàn)更圓的形態(tài)。 該方法為催化納米顆粒的原位表征開辟了新的機(jī)會(huì)，因?yàn)樗?使人們能夠在特定的氣態(tài)反應(yīng)環(huán)境中直接測量原子尺度的三維形態(tài)變化。
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