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我國學(xué)者在化學(xué)反應(yīng)中觀測到自旋軌道分波的量子干涉
2021年03月02日 15:19:40
來源：化學(xué)科學(xué)部 點(diǎn)擊量：6287
在國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(批準(zhǔn)號：21688102，21590800，21733006， 21825303，21327901)等資助下，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王興安教授課題組與中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所孫志剛研究員、楊學(xué)明院士課題組合作，研究發(fā)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，并揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的影響。研究成果以“F HD→HF D反應(yīng)中的自旋-軌道分波量子干涉(
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圖1：(左)F+HD反應(yīng)散射產(chǎn)物D原子速度影像圖；(右)反應(yīng)機(jī)理示意圖
在國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(批準(zhǔn)號：21688102，21590800，21733006， 21825303，21327901)等資助下，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王興安教授課題組與中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所孫志剛研究員、楊學(xué)明院士課題組合作，研究發(fā)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，并揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的影響。研究成果以“F+HD→HF+D反應(yīng)中的自旋-軌道分波量子干涉(Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F+HD→HF+D reaction )” 為題，于2021年2月26日在線發(fā)表在《科學(xué)》(Science)雜志上(2021，371，936-940。
自1925年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起，科學(xué)家們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)由電子自旋與軌道角動量的耦合會誘導(dǎo)許多有趣的化學(xué)現(xiàn)象，如原子能級的分裂、磁晶各向異性和半導(dǎo)體中的量子霍爾效應(yīng)等。同樣，電子自旋與軌道角動量的耦合對原子和分子的碰撞過程也會產(chǎn)生重要的影響。在化學(xué)反應(yīng)中，電子自旋軌道耦合會產(chǎn)生分波的分裂，進(jìn)而使得分波可能存在一些精細(xì)結(jié)構(gòu)。然而，電子自旋軌道耦合是否能夠以及這種耦合如何影響化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)過程依然是一個未知且極具挑戰(zhàn)的問題。
研究人員結(jié)合實(shí)驗(yàn)探測和理論模擬，針對具有明顯分波共振效應(yīng)的F+HD®HF+D反應(yīng)，開展了高分辨率的反應(yīng)動力學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)了電子角動量對該反應(yīng)動力學(xué)過程的顯著影響。在實(shí)驗(yàn)方面，通過將交叉分子束-時間切片離子速度成像技術(shù)與近閾值電離技術(shù)相結(jié)合，高精度測量出了F(2P3/2)+HD(v=0, j=0)反應(yīng)產(chǎn)物D原子的速度分布，獲得了產(chǎn)物轉(zhuǎn)動量子態(tài)分辨的微分散射截面，并在該微分散射截面的前向散射方向觀測到了獨(dú)特的“馬蹄鐵”型動力學(xué)結(jié)構(gòu)。在理論方面，發(fā)展了基于電子角動量效應(yīng)的量子動力學(xué)理論方法，為其獨(dú)特的動力學(xué)結(jié)構(gòu)提供了理論解釋。該“馬蹄鐵”型動力學(xué)結(jié)構(gòu)是由具有正負(fù)宇稱的自旋軌道分裂的共振分波發(fā)生相互量子干涉而導(dǎo)致的。相對于分子振動能量與分子轉(zhuǎn)動能量，電子角動量的能量是十分微小的，實(shí)驗(yàn)上首次探測到電子角動量對于化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的明顯影響，是分子反應(yīng)動力學(xué)領(lǐng)域研究的一個重要突破。
這一自旋—軌道分波量子干涉現(xiàn)象極大地促進(jìn)了對微觀化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的新認(rèn)知，高分辨的實(shí)驗(yàn)手段與高精度理論計算間的密切合作也有力地推動了化學(xué)動力學(xué)與化學(xué)精密測量的研究方向發(fā)展。
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